Marceli Harasimowicz naukę szkolną rozpoczął z Zurychu, gdzie jego rodzina znalazła się po powstaniu styczniowym. Później uczył się w Paryżu, a w 1873 ukończył Wyższą Szkołę Realną w Krakowie. W latach 1873-1879 studiował w krakowskiej Szkole Sztuk Pięknych, następnie u Carla Wurzingera w Akademii w Wiedniu i u Wilhelma Lindenschmita w Akademii w Monachium. W 1885 osiadł we Lwowie, gdzie pracował pod kierunkiem Andrzeja Grabowskiego. W 1888 założył szkołę rysunku dla kobiet, przekształconą później w ogólną szkołę malarstwa i rzeźby. Wyjeżdżał do Wiednia, Pragi, Monachium, Berlina i Kopenhagi i Drezna. Był członkiem Koła Literacko-Artystycznego i Związku Artystów Polskich we Lwowie. W latach 1907-1931 był kustoszem Galerii Miejskiej m-sta Lwowa (później Narodowej) i współautorem pierwszego katalogu zbiorów malarstwa polskiego tej galerii. Od 1881 regularnie uczestniczył w wystawach lwowskiego i krakowskiego TPSP. Wystawiał też w TZSP w Warszawie oraz w Monachium i Wiedniu.

Początkowo malował głównie portrety i sceny rodzajowe. Po roku 1890 tworzył przede wszystkim pejzaże. Szczególnie chętnie malował nastrojowe widoki nadwodne, ujmowane o zachodzie słońca czy przy świetle księżyca, które przyniosły mu znaczną popularność. Malował też motywy z Huculszczyzny, krajobrazy z Podhala, Tatr i Pienin, a w późniejszym okresie także z Kaszub i znad morza. Pracował przy malarskiej dekoracji Teatru Miejskiego we Lwowie, był twórcą polichromii w katedrze w Przemyślu i kolegiacie w Żółkwi. Wykonywał ilustracje do książek (m.in. „Huragan” W. Gąsiorowskiego) i lwowskich czasopism („Wiek Nowy”, „Szczutek, „Śmigus”). Zajmował się konserwacją obrazów.