Jerzy Wolff studiował w latach 1920-1926 w krakowskiej ASP pod kierunkiem m.in. Felicjana Szczęsnego Kowarskiego. W latach 1927 i 1929-1933 przebywał w Paryżu, gdzie kontaktował się z kapistami. Był zaprzyjaźniony z Zygmuntem Waliszewskim. Od 1930 należał do malarskiejgrupy „Zwornik”. Do wybuchu II wojny światowej dużo wystawiał, współpracował też jako publicysta i krytyk z czasopismami, jak „Głos Plastyków”, „Prosto z Mostu”, „Pion”. Uprawiał głównie malarstwo pejzażowe. Równolegle zajmował się grafiką, osiągając wielką biegłość zwłaszcza w technikach metalowych. Okres okupacji hitlerowskiej spędził w Wilczycach k. Sandomierza. W 1945 osiadł w Warszawie. Włączył się w życie artystyczne, podjął na nowo działalność pisarską, publikując m. in. w „Odrodzeniu” i „Przeglądzie Artystycznym”. W latach 1945-1948 był wiceprezesem ZPAP.